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我校孙晓明教授、刘文教授与俄勒冈州立大学冯振兴教授合作在《Nature Communications》发表研究论文

近日,化工资源有效利用国家重点实验室、北京软物质科学与工程高精尖创新中心孙晓明教授和刘文教授在《Nature Communications》发表题为“Boosting Oxygen Evolution of Single-Atomic Ruthenium through Electronic Coupling with Cobalt-Iron Layered Double Hydroxides”的研究论文,通过在水滑石表面构建单原子分散Ru催化剂,利用水滑石载体和单原子钌之间的电子耦合作用实现了高效稳定的电催化氧析出反应(OER)。

众所周知,氧析出反应是一个动力学缓慢的过程,也是电解水制氢的瓶颈所在。如何设计和开发新型OER催化剂,提高电解水过程中的能源转化效率和电极工作的稳定性是目前亟待解决的问题。孙晓明团队通过元素掺杂、插层和引入缺陷等手段调控水滑石的电子结构,开发了一系列廉价高效的OER催化剂(Chem. Commun., 2014,50, 6479; Nano Res., 2016, 9, 2251; Nano Res., 2017, 10, 1732; J. Catal., 2018, 358: 100; Angew. Chem. Int. Edit. 2018, 130, 9536-9540.; Adv. Energy Mater. 2018,9, 1701905.; Adv. Energy Mater. 2018, 15, 1703341. Angew. Chem. Int. Edit. 2019, 3 746-750.)。

基于上述工作,在孙晓明教授和刘文教授的指导下,博士研究生李鹏松将单原子钌负载到钴铁水滑石表面(钌含量仅为0.45 wt.%),使催化剂表现出比RuO2更高的活性和稳定性(https://doi.org/10.1038/s41467-019-09666-0)。在OER过程中,其10 mA/cm2电流密度下的过电位仅为198 mV,Tafel斜率仅为39 mV dec?1,性能远远优于钴铁水滑石以及商业RuO2催化剂。此外,该催化剂也表现出优异的稳定性,在给定电压下连续工作24小时后,催化电流衰减率小于1%。结合理论计算和电化学原位X射线吸收谱测试(XANES和EXAFS)发现,由于电荷相互作用,单原子钌在OER工作过程中可以被钴铁水滑石稳定在低于4价的状态,避免了高氧化态钌的形成和溶解,保持了催化剂高效持久工作能力。该工作为负载型单原子分散催化剂的设计和功能应用提供了新的思路,基于水滑石体系的单原子催化剂材料在均相催化异相化、能源相关的催化和电催化等领域均具有很大的应用潜力。

图. 催化剂的结构及性能表征(https://doi.org/10.1038/s41467-019-09666-0)

感谢北京工业大学张跃飞教授,高能物理所郑黎荣研究员对本工作的指导和帮助。